Hayley Atwell war erst in wenigen und - abgesehen von den beiden TV-Historienkrimis "Sally Lockhart - Der Rubin im Rauch" und "Sally Lockhart - Der Schatten im Norden" der Sally-Lockhart-Reihe, in denen sie eine Freundin der Titelheldin verkörperte - eher unbedeutenden Werken zu sehen, als Altmeister Woody Allen sie für sein Drama "Cassandras Traum" (2007) als Ewan McGregors intrigante Freundin Angela castete.
Zeitgleich lief die Komödie "How About You..." im Kino an, in dem Atwell in ihrer ersten Hauptrolle als widerspenstige Altenpflegerin an der Seite von Vanessa Redgrave und Brenda Fricker zu sehen ist. Nach diesem Karriereeinstieg spielte Atwell fortan in wichtigeren Filmen wie etwa dem Drama "Wiedersehen mit Brideshead" (2008) neben Emma Thompson und Greta Scacchi oder im gleichen Jahr noch in dem opulenten Historiendrama "Die Herzogin" in der Rolle der Lady Bess Foster an der Seite von so renommierten Stars wie Keira Knightley, Charlotte Rampling und Ralph Fiennes.
Nominierung für den Golden Globe
Ebenso aufregend war 2009 die Neuauflage des TV-Serien-Klassikers "The Prisoner" (das Original lief bei uns unter dem Titel "Nummer 6"), in dem Hayley Atwell in fünf Folgen neben Sir Ian McKellen, James Caviezel und Ruth Wilson spielte. Auch mit ihrer Rolle der selbstbewussten Händlerin Aliena in dem TV-Mehrteiler "Die Säulen der Erde" (2010), der auf Ken Folletts gleichnamigen Bestseller basiert, erntete Hayley große Beachtung, brachte ihr der Part doch eine Nominierung für den Golden Globe ein. In dem aufwändig gestalteten Historienepos spielte Atwell die Tochter des Lehnsherrn Bartholomew, der von Donald Sutherland verkörpert wurde. Die TV-Produktionfirma von Channel 4 war es auch, die Hayley Atwell erneut für eine Romanverfilmung verpflichtete: "Any Human Heart" (2010) nach dem Bestseller von William Boyd.
Neben ihren TV- und Kinorollen steht Hayley Atwell auch immer wieder auf der Bühne, so etwa am National Theatre, wo sie die Barbara Undershaft in "Major Barbara" gab oder in George Ethereges "Man of Mode" unter der Regie von Nicholas Hynter spielte, oder am Sound Theatre in "Prometheus Bound" auftrat. Im Londener West End brachte ihr der Auftritt in Arthur Millers modernem Klassiker "A View From the Bridge" 2011 eine Nominierung als Beste Nebendarstellerin für den begehrten Olivier Award ein. Über ihre Arbeit als Schauspielerin äußerte Atwell, sie "sehe (sich) nicht als jemanden, der zu anderen Schauspielern in Konkurrenz tritt", sondern sie arbeite hart dafür, um eine Rolle zu bekommen. 2011 ist Atwell mit der Comicverfilmung "Captain America: The First Avenger" im Kino vertreten. In der Comic-Adaption verdreht sie dem Titelheld alias Chris Evans als Peggy Carter den Kopf.
Weitere Filme und Serien mit Hayley Atwell: "Charles und Camilla - Liebe im Schatten der Krone" (2005), "Die Schönheitslinie" (Serie), "Fear of Fanny" (2006), "Mansfield Park" (2007), "Love/Hate" (Kurzfilm, 2008), "Tomato Soup" (Kurzfilm, 2010), "I, Anna" (2011), "The Crime" (2012), "The Return of the First Avenger" (2014), "Cinderella", "Avengers 2: Age of Ultron" (beide 2015).