Rasch stieg Vallone zu einem der beliebtesten Schauspieler Italiens auf, drehte aber auch Deutschland, Spanien und Frankreich, z.B. neben Maria Schell das Melodram "Liebe" (1956, Regie: Horst Hächler) und spielte in Wolfgang Staudtes "Rose Bernd" (1956) nach dem gleichnamigen Drama von Gerhart Hauptmann. Auf französischen und italienischen Bühnen arbeitete Raf Vallone nicht nur als Schauspieler, sondern auch als Regisseur und folgte schließlich einem Ruf nach Hollywood.
Zu seinen bekanntesten Filmen gehören die Arthur Miller-Verfilmung "Blick von der Brücke" (1961, Regie: Sidney Lumet), das Historiendrama "El Cid" mit Charlton Heston und Sophia Loren (1961, Regie: Anthony Mann), "Der Kardinal" (1963, Regie: Otto Preminger), das Sciencefiction-Abenteuer "Unser Mann in Rio" (1966, Regie: Henry Levin), der Film "Nevada Smith" mit Steve McQueen (1966, Regie: Henry Hathaway), der Agententhriller "Unternehmen Rosebud" mit Peter O'Toole (1974, Regie: Otto Preminger), die Onassis-Biografie "Der große Grieche" (1977, Regie: J. Lee Thompson) und "Omar Mukhtar - Löwe der Wüste" mit Anthony Quinn (1979, Regie: Mousthapha Akhad.
Außerdem wirkte Raf Vallone in Tom Toelles Film "Der Bierkönig" (1988) mit. Einen seiner letzten großen Auftritte hatte er 1990 als Papst in Francis Ford Coppolas Mammut-Werk "Der Pate - Teil III". Nach der Liebeskomödie "Vino Santo" (1999) stand Raf Vallone nicht mehr vor der Kamera. Weitere Filme mit Raf Vallone: "Kein Frieden unter den Olivenbäumen" (1950), "Weg der Hoffnung" (1952), "Mandrin, der König der Rebellen" (1952), "Die Helden des Sonntags" (1953), "Anita Garibaldi" (1954), "Treu bis in den Tod" (1958), "... und dennoch leben sie" (1960), "Phaedra" (1961), "Geheimauftrag Dubrovnik" (1964), "Flucht aus der Taiga" (1967), "Tausend und eine Nacht" (1968), "Charlie staubt Millionen ab" (1969), "Der Brief an den Kreml" (1969), "Kanonen für Cordoba" (1969), "Rivalen des Todes" (1970), "Katholiken" (1973), "Jenseits von Mitternacht" (1977), "Ein perfekter Seitensprung" (1978), "Die Rückkehr nach Marseille" (1979), "Im Wendekreis des Kreuzes" (1983), "Christopher Columbus" (1985), "Michelangelo - Aufbruch eines Genies" (1990), "Im ersten Kreis der Hölle" (1991, TV-Zweiteiler), "Mit dem Herzen einer Mutter" (1992), "Männer ohne Ehre" (1998).