Daneben begann Nona als Model zu arbeiten, nahm eine Werbekampagne für Armani auf und lief für Gianni Versace über den Laufsteg. 2001 stand sie wieder im Aufnahmestudio, um sich gegen die Verbreitung von Aids in Afrika stark zu machen und mit Bono & Artists Against Aids Worldwide "What's Going On" zu singen. Dann pausierte Gaye, um sich um ihren kleinen Sohn Nolan zu kümmern. Anschließend machte sie ihren Traum wahr und wurde Schauspielerin. Ihr erstes Vorsprechen für "Ali" brachte sofort den Erfolg: Mit dieser Rolle gab sie ihr Kinodebüt, erntete begeisterte Kritiken, und die Zeitung USA Today setzte sie auf eine Liste von Darstellern, die eine Oscar-Nominierung verdient hätten.
Danach sah man Nona Gaye als Zee in den beiden "Matrix"-Nachfolgern "Matrix Reloaded" und "Matrix Revolutions" (beide 2003), in der sie die für die Rolle vorgesehene, aber 2001 bei einem Flugzeugabsturz ums Leben gekommene Soulsängerin Aaliyah ersetzte.
Weitere Filme mit Nona Gaye: "L.A. Crash", "Der Polarexpress" (beide 2004), "xXx 2 - The Next Level" (2005).
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