Das kann sich beim quasi parallel gedrehten Film "Giganten" von George Stevens noch nicht bemerkbar machen. Hier spielt sie ein ehrgeiziges Mädchen, das sich an den einflussreichen Jett Rink alias James Dean heranmacht, um schneller nach Hollywood zu kommen. Aber schon bei William Wyler ist sie in "Weites Land" (1958) die liederliche Verlobte von Gregory Peck, die diesen an die Konkurrentin Jean Simmons, eine tatkräftige Lehrerin, verliert.
In Filmen wie "Wilde Knospen" (1960) von Ehemann Jack Garfein, in Edward Dmytryks "Die Unersättlichen" (1963), in Gordon Douglas' "Das Vorleben der Sylvia West" (1965), auch in europäischen Produktionen wie Umberto Lenzis "Orgasmo" (1969) oder Romolo Guerrinis "Der schöne Körper der Deborah" (1967) haftet dieser Rollentypus an ihr wie eine Klette. Doch bereits 1965 erregt sie Aufsehen mit ihrer Hauptrolle in "Die Welt der Jean Harlow" von Gordon Douglas. An der Seite von Peter Lawford und Martin Balsam spielt sie den großen, früh verstorbenen Hollywoodstar.
Ein Star bleibt sie lange, vor allem wegen der vielen Rollen in aufwändigen Star-Filmen wie der Cinerama-Produktion "Das war der Wilde Westen" von John Ford, Henry Hathaway und George Marshall (1961), John Fords "Cheyenne" (1963) und George Stevens' Bibelfilm "Die größte Geschichte aller Zeiten" (1963). Lange Zeit dreht sie nur noch in Europa und kehrt erst 1982 für Bob Fosses "Star 80" nach Hollywood zurück, wo sie die Mutter des von ihrem Ehemann ermordeten Playboy-Covergirls Dorothy Stratten (Mariel Hemingway) spielt.
Schon früh reist Carroll Baker nach dem Besuch des St. Petersburg Junior College in Florida mit einem Zauberer als dessen Assistentin und Tänzerin herum. Später schließt sie sich einer Tournee-Theater-Truppe in Charlotte (North Carolina) an, geht dann nach New York und bewirbt sich - erfolgreich - um eine Ausbildung am Actor's Studio. Ihre Lehrer sind Lee Stasberg, Elia Kazan und Jack Garfein, der später ihr Ehemann wird. Von Garfein lässt sie sich jedoch nach dem gemeinsamen Film 1960 wieder scheiden. Danach lebt sie in Europa, meist in London, wo sie 1977 in Somerset Maughams "Rain" auf der Bühne steht. Dort versucht sie, nachdem sie mehrere Jahre nur in kleinen Rollen zu sehen war, mit John Houghs "Schrei der Verlorenen" (1982) ein Comeback. Seit Anfang der Neunziger Jahre sieht man Carroll Baker seltener im Kino. So etwa in dem Schwarzenegger-Film "Kindergarten Cop" (1990) oder in "The Game" (1997).
1977, als Carroll Baker in "Andy Warholes 'Bad'" vor der Kamera steht, äußerst sie sich kritisch über die frühen Hollywood-Jahre: "Hollywood war ein einziger Zirkus. Ich drehte Film auf Film, ich musste endlose Publicity-Tourneen über mich ergehen lassen. Da verlor ich jeden Bezug zur Wirklichkeit."
Weitere Filme mit Carroll Baker: "Du bist do leicht zu haben" (1953), "Bei mir nicht" (1959), "Madonna mit den zwei Gesichtern" (1959), "Bridge To The Sun" (1961), "Something Wild" (1961), "Endstation 13 Sahara" (1962), "Mister Moses" (1965), "Der Diamantenprinz" (1967), "L'Harem" (1968), "Paranoia" (1969), "Cosi dolce, cosi perversa" (1969), "La ultima senora Anderson" (1970), "The Spider" (1970), "Captain Apache" (1970), "Il diavolo a sette facce" (1972), "Il coltello di ghiaccio" (1972), "Il fiore dai petali d'acciaio" (1973), "Baba Yaga" (1973), "Il corpo" (1974), "La moglie vergine" (1975), "Lezioni private" (1975), "Ab morgen sind wir reich und ehrlich" (1976), "The Next Victim" (1976), "Zerschossene Träume" (1976), "Sky Is Falling"(1976), "La moglie di mio padre" (1976), "Cyclone" (1977), "Las flores del vicio" (1979), "The World Is Full Of Married Men" (1979), "Der rote Monarch" (1983), "Das geheime Tagebuch des Sigmund Freud" (1984), "Hitler's SS: Portrait In Evil" (1985), "Native Son - Im Namen der Gerechtigkeit" (1986), "On Fire" (1987) "Wolfsmilch" (1987), "Blonde Fist" (1991), "Jackpot" (1992), "Das jüngste Gericht - John Lists Story" (1992), "Gefährliche Geliebte" (1992), "Der geschlagene Mann" (1993), "Gipsy Angel" (1994), "Im Sog des Bösen" (1995), "North Shore Fish" (1996), "Just Your Luck" (1996), "Die verborgene Gruft" (1996), "Heart Full Of Rain" (1997), "Rag And Bone" (1997), "Nowhere To Go" (1998) und "Der Mann der Anderen" (2000).
Außerdem hatte Carroll Baker diverse Gastauftritte in TV-Serie wie etwa "Geschichten aus der Gruft" (1991), "Mord ist ihr Hobby" (1993), "L.A. Law" (drei mal 1993), "Chicago Hope" (1995) und "Roswell" (1999).