Dabei hatte Hendrix bereits Mitte der 60er Jahre mit Musikern wie Little Richard, den Isley Brothers und King Curtis als Backup-Gitarrist gearbeitet, auch wenn damals das zukünftige musikalische Genie kaum durchschimmerte. Da er nicht als Solist glänzen konnte, strebte er als logische Konsequenz eine Solo-Karriere an. Chas Chandler, Manager der "Animals", forcierte diesen Schritt und überredete Hendrix, in London zu arbeiten. Mit Mitch Mitchell am Schlagzeug und Noel Redding am Bass wurde das Trio "The Jimi Hendrix Experience" gegründet. Eine rasende Karriere in Großbritannien nahm ihren Lauf: "Hey Joe," "Purple Haze," und "And The Wind Cries Mary" erreichten die Top 10 in der ersten Hälfte des Jahres 1967. Diese Songs sind auch auf dem ersten Album enthalten, welches nach dem legendären Auftritt beim Monterey Pop Festival im Juni des gleichen Jahres ebenfalls ein Riesen-Hit in den USA wurde.
Obwohl Hendrix zu Lebzeiten eigentlich nur drei Studio- Platten eingespielt hat ("Are You Experienced", "Axis: Bold as Love" und die Doppel-LP "Electric Ladyland") schrieb er mit seinen eigenwilligen, unkonventionellen Songs Musikgeschichte. Die letzten zwei Jahre in Hendrix' kurzem Leben waren äußerst turbulent: in musikalischer, finanzieller und auch privater Hinsicht. Jeder wollte an dem neuen Star verdienen. Alte, noch vor der Gründung von "Experience" abgeschlossene Verträge, kamen zum Vorschein und sorgten dafür, daß Hendrix' Anwälte nicht unter Arbeitsmangel litten.
1969 löste Hendrix "Experience" auf und gründete mit Schlagzeuger Buddy Miles und Bassist Billy Cox die "Band of Gypsies", die aber nicht den hohen Standard von "Experience " halten konnte. Deshalb wurde 1970 das erste Trio wohl kurzzeitig wieder reformiert. Noch während Hendrix an einem neuen Album arbeitete, erstickte er am 18. September 1970 in London nach Drogenkonsum an seinem Erbrochenen. Seit seinem Tod wurde er oft kopiert, blieb aber unerreicht.
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